-本研究相關參數圖表，整理至文末處-
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研究背景
PSCs 因其高效率、低成本等优点成为光伏领域的研究热点，并展现出巨大的商业化潜力。在众多 PSCs 结构中，反式结构（p-i-n）因其制备工艺简单、可与柔性衬底兼容等优势，备受关注。与传统的正置结构 (n-i-p) 相比，反式结构 PSCs 具有更高的填充因子 (FF) 和更低的迟滞效应，使其在柔性、透明和叠层太阳能电池等领域具有更广阔的应用前景。
然而，反式 PSCs 的性能仍落后于常规结构，其主要原因之一是界面缺陷导致的非辐射复合损失。为了提高反式 PSCs 的性能，研究人员通常采用功能剂进行表面修饰，例如在钙钛矿/空穴传输层界面引入有机小分子来钝化缺陷，提高电荷提取效率。然而，分子的固有特性对最终器件性能的影响却被忽视了。一些功能剂，例如常用的空穴传输材料 bathocuproine (BCP)，本身具有 n 型掺杂特性，可能会对器件性能产生不利影响。当 BCP 直接与钙钛矿接触时，它倾向于从钙钛矿中提取电子，导致钙钛矿表面带正电，形成不利于空穴传输的能带弯曲，从而降低器件性能。
研究方法
1. 表面重构策略：化解 LC 分子负面影响，变废为宝
为了解决上述问题，冯江山、刘生忠和方志敏团队提出了一种表面重构策略，将 BCP 分子从潜在的 n 型掺杂剂转化为高效的钝化剂。该策略巧妙地利用溶剂和欠配位 Pb2+ 离子，将原本可能导致 n 型掺杂的 LC 分子转化为高效的钝化剂，实现了器件性能的突破。该策略包含两个关键步骤：
l 溶解：首先，将 BCP 分子溶解在溶剂中，使其从钙钛矿表面脱附。该步骤的关键在于选择合适的溶剂，既能有效溶解 BCP，又不破坏钙钛矿薄膜的结构。研究人员筛选了多种溶剂，最终发现异丙醇 (IPA) 具有最佳的溶解性和相容性。
l 捕获：利用钙钛矿表面的欠配位 Pb2+ 离子捕获溶解的 BCP 分子，使其重新结合到钙钛矿表面，形成更加稳定的化学键，并有效钝化缺陷。该步骤的关键在于控制溶剂的挥发速度，使 BCP 分子能够在钙钛矿表面均匀分布，并与欠配位 Pb2+ 离子结合。埋底界面和体相钝化：双重策略抑制非辐射复合。通过这种方法，BCP 分子不再直接接触电子传输层，避免了 n 型掺杂效应，同时可以有效地钝化钙钛矿表面的缺陷，提高器件的 Voc 和 FF。
2. 作用机制分析：多重表征揭示性能提升的关键
l 飞行时间二次离子质谱 (TOF-SIMS) 证实了 BCP 分子在钙钛矿表面的重新分布。与直接旋涂 BCP 的样品相比，表面重构处理后的样品中 BCP 分子更加均匀地分布在钙钛矿表面，表明 BCP 分子与钙钛矿形成了更强的化学键合。
l 扫描电子显微镜 (SEM) 和原子力显微镜 (AFM) 显示 BCP 处理后的钙钛矿薄膜具有更平整的表面形貌和更大的晶粒尺寸，这有利于减少晶界缺陷和提高电荷传输效率。
l 紫外-可见吸收光谱和反射光谱 表明 BCP 处理可以提高钙钛矿薄膜的光吸收效率，从而提高器件的 Jsc。
l 紫外光电子能谱 (UPS) 和电容-电压 (C-V) 测量 揭示了 BCP 处理可以优化器件的能级排列，减少缺陷密度，从而提高器件的 Voc 和 FF。
l 稳态和时间分辨光致发光 (PL) 光谱 表明表面重构处理可以有效钝化钙钛矿表面的缺陷，延长载流子的寿命，从而提高器件的效率。
l 电化学阻抗谱 (EIS) 测量进一步证实表面重构策略可以降低器件的电荷传输阻抗，提高电荷提取效率，从而提升器件的 FF。
研究结果与讨论_器件性能提升：效率和稳定性双双突破
研究结果表明，表面重构策略可以显著提高 NiOx 基反式 PSCs 的器件性能。基于该策略制备的器件实现了 25.64% 的 рекорд 效率，开路电压 (Voc) 明显提高，短路电流 (Jsc) 达到 25.61 mA/cm2，填充因子 (FF) 高达 85.8%。此外，器件在暴露于环境条件约 1500 小时后仍保持了 80% 以上的初始效率，展现出优异的长期稳定性。瞬态光致发光 (TRPL) 和 PLQY 测试结果表明，CsFa 钝化有效地抑制了非辐射复合，延长了载流子寿命，从而提高了器件效率。热导纳谱 (TAS) 测量进一步证实，CsFa 处理后的钙钛矿薄膜具有低的缺陷态密度。
结论与展望
这项研究开发了一种简单有效的表面重构策略，通过减轻 LC 分子的不利影响，显著提高了 NiOx 基反式 PSCs 的效率和稳定性。该策略为制备高性能反式 PSCs 提供了新思路，并为钙钛矿光伏技术的进一步发展奠定了基础，推动钙钛矿太阳能电池技术的商业化应用。
本文參數圖:
Fig S4_展示了对照样品和 CL-BCP 样品的电流-电压（J-V）迟滞曲线。说明表面重构策略可以有效地减少器件的 J-V 迟滞现象，这表明 CL-BCP 器件具有更好的电荷提取能力和更低的缺陷密度。
Fig S5_ 五种不同器件结构的光伏参数，包括对照样品（CT）、在电子传输层上旋涂 BCP 的样品（E-OS-BCP）、在电子传输层上经过表面重构处理的样品（E-CL-BCP）、在钙钛矿层上旋涂 BCP 的样品（S-OS-BCP）和在钙钛矿层上经过表面重构处理的样品（S-CL-BCP）。表明表面重构策略可以显着提高器件的效率。S-CL-BCP 器件的效率高，这表明将 BCP 应用于钙钛矿层并进行表面重构处理是最佳的器件结构。
Fig S9_(a) 开路电压随光强变化的关係，(b) 暗电流-电压 (J-V) 曲线，以及 (c) 器件在空气中的稳定性测试结果。表明表面重构策略可以提高器件的 Voc、降低暗电流，并提升器件的长期稳定性。
原文出处: Advanced Materials
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