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本研究使用设备
光焱科技
· LQ-50X-高速/高灵敏电致发光效率测试系统
研究背景
近年来，钙钛矿材料因其优异的光电性能在太阳能电池、发光二极管、光电探测器等领域备受瞩目。PeLED 作为新型显示技术，凭借其色纯度高、发射波长可调、制备成本低等优势，被认为是下一代显示技术的理想选择。要实现全彩显示，需要红、绿、蓝三基色 PeLED 的协同发展。其中，纯红光 (630-640 nm) 发射对于满足 Rec. 2020 超高清电视标准至关重要。
目前，实现纯红光 PeLED 的主要策略包括混合卤素钙钛矿和低维纯碘基钙钛矿。然而，混合卤素钙钛矿存在光谱不稳定问题，而低维钙钛矿的器件性能仍落后于预期。制约 PeLED 性能提升的一大瓶颈是钙钛矿材料中普遍存在的卤素空位缺陷。这些缺陷会导致非辐射复合，严重影响器件的效率和稳定性。
研究方法
1. 超小分子钝化剂：尺寸效应助力强钝化
为了解决卤素空位缺陷问题，研究人员开发了各种钝化策略。传统的钝化剂通常是大尺寸分子，但由于空间位阻较大，难以有效接近缺陷位点，钝化效果有限。游经碧和张兴旺团队另辟蹊径，提出了利用超小尺寸分子进行钝化的策略。
该研究利用 DFT 计算预测，超小尺寸的甲酸根 (Fa) 和乙酸根 (Ac) 离子与钙钛矿的结合更强，因此具有更有效的钝化能力。计算结果显示，Fa 和 Ac 与铅原子在碘空位处的结合能分别为 -0.495 eV 和 -0.345 eV，明显高于其他大尺寸钝化剂，例如苯甲酸 (-0.292 eV) 和棕榈油酰二乙醇酰胺 (-0.075 eV)。结合能越高，代表钝化剂与缺陷位点的结合越强，钝化效果越好。
此外，Bader 电荷分析表明，Fa 和 Ac 分别向钙钛矿表面转移了 0.526 和 0.295 个电子，这种电荷转移促进了钝化剂在缺陷位点的吸附，进一步增强了钝化效果。FTIR 测量结果也证实，Ac- 和 Fa- 中的 C=O 基团可以与 Pb2+ 位点形成强相互作用。
2. 埋底界面和体相钝化：双重策略抑制非辐射复合
研究人员将 CsFa 和 CsAc 引入到 PeLED 的埋底界面，发现这些超小尺寸分子可以扩散到钙钛矿层中，从而实现埋底界面和体相的双重钝化。
原子力显微镜 (AFM) 图像显示，添加 CsFa 和 CsAc 后，空穴传输层的表面粗糙度显著降低，变得更加平整致密，有利于钙钛矿薄膜的生长。SEM 图像也显示，CsFa 和 CsAc 的添加可以促进钙钛矿薄膜形成更大、更均匀的晶粒，从而减少晶界处的缺陷密度。
X 射线光电子能谱 (XPS) 测量表明，CsFa 处理后的钙钛矿薄膜中 Pb-I 键更短更强，晶格结构更加稳定。这表明 CsFa 不仅钝化了缺陷，还改善了钙钛矿薄膜的结晶质量。
研究结果与讨论_性能提升：效率和稳定性双双突破
基于 CsFa 钝化的 PeLED 在 639 nm 处实现了 24.2% 的峰值 EQE，最大亮度达到 800 cd/m2，CIE 色坐标为 (0.701, 0.299)，非常接近 Rec. 2020 标准的理想红色色坐标 (0.708, 0.292)。相比之下，未经钝化的器件峰值 EQE 仅为 17.0%，最大亮度为 750 cd/m2。这些关键性能参数的测量均借助光焱科技 LQ-50X PeLED 量子效率测试系统完成，该系统能够提供精确的电流-电压-亮度 (J-V-L) 特性、光谱、色度和量子效率等数据，为器件性能评估提供了可靠依据。
瞬态光致发光 (TRPL) 和 PLQY 测试结果表明，CsFa 钝化有效地抑制了非辐射复合，延长了载流子寿命，从而提高了器件效率。热导纳谱 (TAS) 测量进一步证实，CsFa 处理后的钙钛矿薄膜具有低缺陷态密度。
CsFa 钝化还显著提高了器件的稳定性。在 100 cd/m2 的初始亮度下，CsFa 处理后的 PeLED 的工作寿命 (T50) 是未处理器件的 6 倍多。这得益于 CsFa 钝化降低了缺陷密度，抑制了缺陷相关的降解，并改善了空穴传输层与钙钛矿层之间的界面接触，减少了热效应。光焱科技 LQ-50X PeLED 量子效率测试系统具备的长时间稳定性测试功能为评估器件寿命提供了便利，其内置的恒流/恒压驱动模式和光强控制功能可以模拟各种实际工作条件，为深入了解器件的长期稳定性提供了有力工具。
结论与展望
这项研究表明，超小尺寸分子钝化剂能够有效钝化钙钛矿中的卤素空位缺陷，提高 PeLED 的效率和稳定性。CsFa 钝化策略为制备高性能 PeLED 提供了新思路，并为钙钛矿光电器件的进一步发展奠定了基础。
未来，可以通过进一步优化器件结构、开发新型钝化剂等手段，进一步提升 PeLED 的性能，推动其在显示领域的应用。光焱科技 LQ-50X PeLED 量子效率测试系统凭借其高精度、宽动态范围和多功能性，将继续在 PeLED 研究中发挥重要作用，助力科研人员深入理解器件物理机制，开发更高效、更稳定的 PeLED 器件。
本文參數圖:
原文出处: SCIENCE ADVANCES 3 May 2024 Vol 10, Issue 18 DOI: 10.1126/sciadv.adn5683
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