北京理工陈棋晶体成核技术稳定钙钛矿/晶硅叠层电池均匀卤素分布

发表时间:2024/8/14 11:30:13

混合卤化物钙钛矿太阳能电池,尤其是钙钛矿/晶硅叠层太阳能电池 (PSTs),展现出巨大的潜力,但其长期稳定性,尤其是宽带隙 (WBG) 钙钛矿吸收体的稳定性,仍然是一个挑战。WBG 吸收体薄膜的晶体质量差和多晶取向导致离子迁移和相分离,从而降低器件寿命。
来自北京理工大学的陈棋团队于Science 202481日第6708期中发表研究中,着重于成核工程,通过促进 3C 相成核并控制前体组成,以获得具有优异晶体质量和纹理的 WBG 吸收体。这种方法有效减少了非辐射复合,增强了对热降解、离子迁移和相分离的稳定性。基于此,团队实现了在 1 cm2 25 cm2 活性区域中分别为 32.5% 29.4% 的高效率 钙钛矿/晶硅叠层电池,并在长期稳定性方面取得了显着突破。



导读目录

1.          晶体成核工程技术改善了各种老化应力的影响力  

2.          研究结果表征

3.          成果:结晶核工程有效提升高效叠层太阳能电池效率与长期稳定性  


晶体成核工程技术改善了各种老化应力的影响

陈棋研究团队主要针对宽带隙WBG的特性进行优化的程序,通过在任何溴化物富集聚集和2H相形成之前,优先核化3C相,实现了宽带隙(WBG)吸收层的改善结晶性和强纹理,从而抑制了非辐射复合,增强了对各种老化应力的抵抗力。

1.          结晶质量和纹理特性:
改善宽带隙(WBG)吸收体的结晶性和纹理,解决因结晶质量差导致的问题,如多晶粒取向和晶面暴露。

2.          非辐射复合和能量损失:
减少非辐射复合,提高能量转换效率,通过准费米能级分裂(QFLS)和时间分辨光致发射(TRPL)来评估和改善载流子行为。

3.          溴化物分布和相分离:

解决因溴化物不均匀分布和相分离导致的问题,通过核工程促进3C相的成核,避免溴化物的迁移和相转变。

4.          晶体生长过程控制:
通过核工程和薄膜沉积技术,控制晶体生长过程,从而实现高度定向的晶体生长和改善的结晶质量。

实验步骤

1.          前驱体制备:

使用特定的化学试剂和溶剂制备钙钛矿前驱体,包括PbI2PbBr2CsIMAIFAI等。

将这些化学物质溶解在混合溶剂中,如DMFDMSO的混合物,并在50°C下搅拌3小时直至溶解,然后过滤。

2.          添加成核剂:

在前驱体中添加不同浓度的长链烷基胺盐,如OAmI(烯丙基铵碘),以控制成核过程。

3.          旋转涂布:

将过滤后的前驱体溶液旋转涂布在合适的基板上,如石英、ITO或硅太阳能电池。采用特定的旋转涂布参数,如旋转速度和时间,以控制薄膜的厚度和均匀性。

4.          抗溶剂处理:

在旋转涂布过程中,使用抗溶剂(如氯苯)来促进薄膜的结晶和均匀性。

5.          真空淬火:

将涂布好的薄膜立即转移到自制的真空闪炉中,进行真空淬火处理,以进一步改进晶体的质量和均匀性。

6.          气体淬火:

在旋转涂布过程中,使用氮气流来淬火,促进薄膜的结晶。

7.          Slot-die涂布和真空淬火:

8.          使用Slot-die涂布技术,结合真空淬火,来沉积大面积的钙钛矿薄膜。



研究结果表征

研究团队采用综合性量测手法的应用一一进行验证,不仅帮助研究团队深入理解和改进WBG吸收体的结晶质量、稳定性和太阳能电池的整体性能,透过补充数据的记载中,了解到研究团队采用XRDGIWAX用于评估多晶吸收体的结晶质量和纹理特性,从而理解晶体的生长和相转变过程;能量损失和载流子行为采用PLQFL量化能量损失,从而了解非辐射复合中心的数量; TRPL的量测用于研究WBG吸收体的载流子寿命,进一步评估非辐射复合中心的数量和影响。原位和离体PL测量,研究溴化物在退火过程中的分布和光稳定性,从而解决因溴化物迁移和相分离导致的问题; 原位GIWAXS测量,在程序化的退火过程中追踪晶体生长的实时变化,从而理解核工程对晶体生长的影响。

  1. X射线衍射(XRD

  2. 二维同步辐射掠入射宽角X射线散射(GIWAXS

  3. 扫描电子显微镜(SEM

  4. 紫外-可见-近红外(UV-VIS-NIR)分光亮度计

  5. 光致发光(PL)光谱

    • 使用PL光谱仪来测量钙钛矿薄膜的光致发光特性。PL光谱可以提供关于薄膜的能带结构、激子复合和缺陷的信息。

  6. 准费米能级分裂(QFLS)计算

    • 通过PL强度的对比,计算准费米能级分裂的增强,从而评估电子-空穴复合情况和薄膜的电学性能。

  7. 太阳能电池性能测试

    • 研究团队采用了光焱科技QE-R 量子效率量测设备进行测量单结和串联太阳能电池的电流-电压(J-V)特性,以及外量子效率(EQE)谱。这些数据可以用来评估太阳能电池的性能,如开路电压(Voc)、短路电流(Jsc)、填充因子(FF)和转换效率(PCE)。

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快速取得叠层太阳能电池量测步骤示意图

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S25. 单结 WBG 太阳能电池的光伏参数,包括 (A) 开路电压 (VOC)(B) 短路电流密度 (JSC)(C) 填充因子 (FF) (D) 光电转换效率 (PCE)。这些电池的吸收层由不同浓度辛胺碘化物 (OAmI) 和真空淬火制备的前驱体制成。器件结构为 ITO/polyTPD/PFNBr/WBG 吸收层/C60/BCP/Cu。当 OAmI 浓度超过 1 mg/mL 时,很可能在晶界处存在一些非晶绝缘层,这会影响载流子提取,从而降低最终器件的填充因子。

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      S26. 叠层器件在 1.69 V 电压下的稳定功率输出       (SPO)
           
           

  1. 稳定性测试

    • 对钙钛矿吸收层和太阳能电池进行热稳定性、光稳定性和长期稳定性测试。通过长时间的老化测试,评估材料和器件的稳定性。

o    针对本研究发表中另一项关注的核心 稳定性和耐久性,团队使用了光焱科技的SS-X系列太阳光模拟器进行环境压力与温度测试,在仿真环境中,通过全谱照明、操作温度等来评估设备的性能稳定性。另外,也进行了长时间操作稳定性测试:通过在最大功率点(MPP)条件下进行连续1-sun照明,来评估封装设备的长期稳定性,解决因热、光或电压引起的降解问题。

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快速取得叠层太阳能电池量测步骤示意图







成果:结晶核工程有效提升高效层太阳能电池效率与长期稳定性

研究团队透过各项痛点的突破及表征技术的应用验证上,成功地达成几项惊人的成果并获得Science的认证。

1.             核工程策略:通过在钙钛矿前驱体中添加长链烷基胺配体,促进了3C相的成核,避免了溴化物的不均匀分布和随后的相转变。

2.           结晶质量和纹理改善:实现了WBG吸收体的改善结晶质量和强纹理,从而减少非辐射复合,提高了能量转换效率和稳定性。

3.           高效率太阳能电池

    • 1cm225cm2活性区域下分别实现了32.5%29.4%的高PCE

    • 优化的封装PST25°C50°C下分别保持了98.3%90%的初始PCE,显示出良好的长期运行稳定性。

4.          长期运行稳定性

o     通过核工程和薄膜沉积技术,提高了太阳能电池在长期运行中的稳定性,特别是在不同温度条件下。

o     长时间操作稳定性测试显示,封装设备在1301800小时后分别保持了初始PCE98.3%90%

5.          大面积制造均匀性

o     解决了大面积制造中的均匀性问题,实现了大面积WBG吸收体的均匀结晶质量和纹理,从而实现高效的大面积太阳能电池。

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文献参考自Science 1st Aug.2024_ DOI: 10.1126/science.ado9104

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